文学使三毛走出封闭，於1964年成为文化大学哲学系的特殊选读生。1967年到西班牙留学，就读於马德里文哲学院，认识日後的丈夫的荷西．马利安．葛罗，时年仅十八岁。接下来几年三毛游学欧美各国，又返国有过几段失败的感情後，1972年回西班牙与荷西重逢。因三毛对撒哈拉沙漠情有独锺，荷西遂在西属撒哈拉找到工作，两人同赴沙漠小镇成婚。三毛应台湾《联合报副刊》主编平鑫涛之请，开始以三毛为笔名，用幽默的文笔将当地的生活及见闻写成一篇篇充满异国风情的作品。其後集结出版《撒哈拉的故事》、《稻草人手记》和《哭泣的骆驼》等书，大受华人读者欢迎，三毛因此声名大噪，其文章中的浪漫传奇色彩与自由奔放的旅行情怀，使三毛成为当时年轻人的偶像。
1976年西班牙撤出撒哈拉，三毛与先生前往迦纳利群岛。1979年荷西因潜水意外而丧生，三毛返台，终生无法走出伤痛，其悼念荷西的文章情感动人，艺术境界更上一层。返台後三毛以演讲、写作维生，1982年任文化大学中文系副教授，1990年曾写作电影剧本《滚滚红尘》，林青霞因此剧封后，但三毛并未得奖。据传三毛长年为精神疾病所苦，1991年因病住院，被人发现自缢於浴室，但究竟是否为自杀至今仍未有答案。三毛为台湾七○到八○年代代表作家，其所掀起的文化风潮，为台湾文学史上重要的一页。
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